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研究实现常温氢气异裂

近日，中国科学院大连化学物理研究所王峰研究员团队联合意大利的里雅斯特大学Paolo Fornasiero教授等人在光催化氢气异裂领域取得新进展，发展了光催化策略，实现了常温氢气异裂。相关成果于北京时间9月5日发表在《科学》(Science)上。

常温氢气异裂示意图。大连化物所供图

加氢反应是化学工业中的重要反应之一，大约四分之一的化工反应过程都涉及到至少一步加氢反应。加氢反应的核心步骤之一是氢气活化，包括均裂和异裂两种机制。其中，氢气异裂产生极性的氢物种，具有反应活性高、对极性官能团选择性加氢的特点，使得许多重要化工产品的生成速率提高并减少副反应。然而，氢气异裂通常需要较高的温度和压力，消耗大量能源并增加安全风险。如何在常温条件下实现氢气高效异裂成为科学家们探索的目标。

本工作中，团队突破了此前发展的光生电子和空穴“单独”引发半反应的光催化转化方式，提出利用光生电子和空穴构建空间邻近正负电荷中心，以此实现常温条件下氢气异裂。

团队以金/二氧化钛（Au/TiO2）为模型催化剂，通过紫外光激发二氧化钛（TiO2）能够使产生的电子迁移到金（Au）纳米颗粒上而被束缚。同时，Au纳米颗粒和TiO2的界面存在Au-O-Ti组成的缺陷态，光生空穴会在界面处被捕获。此时空穴和电子分别在界面Au-O-Ti和金纳米颗粒上，从而形成了空间邻近的束缚态电子-空穴对。因此，当束缚态电子-空穴对机制主导氢气异裂时，Au/TiO2催化氢气异裂的活性随着光强增强而线性增加。

团队在光催化固定床反应装置前讨论。大连化物所供图

随后，团队用惰性的二氧化碳还原反应验证了这种光诱导氢气异裂的优势，发现产生的氢物种可以在常温下把惰性的二氧化碳全部转化，产物只有乙烷，再通过串联乙烷转化为乙烯的装置，可以把二氧化碳还原为乙烯，乙烯收率>99%，催化剂可以稳定运行超过1500小时不失活。该光催化氢气异裂的方式可以拓展至金/氮掺杂氧化态、金/氧化铈和金/钒酸铋等光催化剂，还可以利用太阳光实现二氧化碳加氢制乙烷，选择性达90%。

王峰表示：“以氢气和二氧化碳为原料，制备乙烷、乙烯等高附加值产品，能够大幅降低传统加氢过程的能耗，减少二氧化碳排放，助力碳资源优化利用。”他补充道，“未来，我们也将深入进行反应工艺研究，希望以此为基础，发展出光与光热耦合的工业化技术路径，为现代煤化工的升级转型提供新模式。”（来源：中国科学报 孙丹宁）

相关论文信息：https://doi.org/10.1126/science.adq3445

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